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mesocrystal formationLi, Z.*; Piankova, D.*; Yang, Y.*; 熊谷 友多; Zschiesche, H.*; Jonsson, M.*; Tarakina, N. V.*; Soroka, I. L.*
Angewandte Chemie; International Edition, 61(6), p.e202112204_1 - e202112204_9, 2022/02
被引用回数：5 パーセンタイル：29.59(Chemistry, Multidisciplinary)Ce(III)水溶液の放射線誘起酸化反応によるCeO形成過程を研究した。Ce(III)はガンマ線照射による水の放射線分解で生じるOHラジカルによりCe(IV)に酸化され、水に対する溶解度が減少するため析出し、最終的にはCeOが生成する。この反応過程を透過型電子顕微鏡観察とX線結晶構造解析を用いて調べた。その結果、ガンマ線照射によって生成するCeOは、いくつかの中間的な状態を経てメソ結晶体を形成することを明らかにした。水溶液中でCe(III)が酸化されると、CeO析出の前駆体としてアモルファスなCe(IV)水酸化物が生成する。その後、Ce(IV)水酸化物中でCeOのナノ粒子が成長する。このCeOナノ粒子はアモルファス組織の中でゆっくりと配向性を有するようになり、ナノ粒子間の相互作用により規則的な構造を形成したメソ結晶体となる。さらに、このメソ結晶体を徐々に乾燥させることでメソ結晶体がさらに構造化した超結晶(supracrystal)となり、複雑な階層化アーキテクチャが形成されることを明らかにした。
Chiera, N. M.*; 佐藤 哲也; Eichler, R.*; 富塚 知博; 浅井 雅人; 安達 サディア*; Dressler, R.*; 廣瀬 健太郎; 井上 浩樹*; 伊藤 由太; et al.
Angewandte Chemie; International Edition, 60(33), p.17871 - 17874, 2021/08
被引用回数：3 パーセンタイル：14.19(Chemistry, Multidisciplinary)等温ガスクロマトグラフ法を用いて、105番元素ドブニウム(Db)の単一原子を対象として、揮発性オキシ塩化物を合成し、化学的性質を調べた。同一条件下で同族元素ニオブおよびタンタルの揮発性と比較したところ、NbOCl
TaOCl
DbOClの関係が得られた。これはDb分子中の共有結合性が周期表からの予想よりも強くなっているためと考えられる。本成果により、超アクチノイド元素の化学的性質に関する理論計算に対する信頼できる実験データを与えることができた。
Lai, W.-H.*; Wang, H.*; Zheng, L.*; Jiang, Q.*; Yan, Z.-C.*; Wang, L.*; 吉川 浩史*; 松村 大樹; Sun, Q.*; Wang, Y.-X.*; et al.
Angewandte Chemie; International Edition, 59(49), p.22171 - 22178, 2020/12
被引用回数：79 パーセンタイル：95.7(Chemistry, Multidisciplinary)Herein, we report a comprehensive strategy to synthesize a full range of single-atom metals on carbon matrix, including V, Mn, Fe, Co, Ni, Cu, Ge, Mo, Ru, Rh, Pd, Ag, In, Sn, W, Ir, Pt, Pb, and Bi. The extensive applications of various single-atom catalysts (SACs) are manifested via their ability to electro-catalyze typical hydrogen evolution reactions (HER) and conversion reactions in novel room-temperature sodium sulfur batteries (RT-Na-S). The enhanced performances for these electrochemical reactions arisen from the ability of different single active atoms on local structures to tune their electronic configuration. Significantly, the electrocatalytic behaviors of diverse SACs, assisted by density functional theory calculations, are systematically revealed by in situ synchrotron X-ray diffraction and in situ transmission electronic microscopy, providing a strategic library for the general synthesis and extensive applications of SACs in energy conversion and storage.
H - CF cocrystal towards graphane structureWang, Y.*; Dong, X.*; Tang, X.*; Zheng, H.*; Li, K.*; Lin, X.*; Fang, L.*; Sun, G.*; Chen, X.*; Xie, L.*; et al.
Angewandte Chemie; International Edition, 58(5), p.1468 - 1473, 2019/01
被引用回数：35 パーセンタイル：80.32(Chemistry, Multidisciplinary)芳香族の圧力誘起重合反応(PIP)は、sp
炭素骨格を構築するための新しい方法であり、ベンゼンとその誘導体を圧縮することによってダイヤモンド様構造を有するナノスレッドを合成した。ここで、ベンゼン-ヘキサフルオロベンゼン共結晶(CHCF)を圧縮することにより、PIP生成物中に層状構造を有するH-F置換グラフェンを同定した。その場中性子回折から決定された結晶構造およびガスクロマトグラフィー質量スペクトルによって同定された中間生成物に基づいて、20GPaでは、CHCFがベンゼンおよびヘキサフルオロベンゼンを交互に積み重ねた傾斜カラムを形成し、それらが[4+2]重合体に転化し、次いで、短距離秩序を持つ水素化フッ素化グラフェンに変化する。反応プロセスは[4+2]ディールス-アルダー, レトロディールス-アルダー、および1-1'カップリング反応を含み、前者はPIPの重要な反応である。われわれの研究は、CHCFの素反応を初めて確認した。これは、芳香族化合物のPIPについての新しい見方を提供する。
)Lang, R.*; Li, T.*; 松村 大樹; Miao, S.*; Ren, Y.*; Cui, Y.-T.*; Tan, Y.*; Qiao, B.*; Li, L.*; Wang, A.*; et al.
Angewandte Chemie; International Edition, 55(52), p.16054 - 16058, 2016/12
Single-atom catalysts have the advantages of both homogeneous catalysts, such as "isolated sites", and heterogeneous catalysts, such as stability and reusability, and thus would be a promising alternative to traditional homogeneous catalysts. In the hydroformylation of olefins, single-atom Rh catalysts supported on ZnO nanowires demonstrate similar efficiency (TON 
40000) compared to that of homogeneous Wilkinson's catalyst (TON 19000). HAADF-STEM and infrared CO chemisorption experiments identified isolated Rh atoms on the support. XPS and XANES spectra indicate that the electronic state of Rh is almost metallic. The catalysts are about one or two orders of magnitude more active than most reported heterogeneous catalysts and can be reused four times without an obvious decline in activity.
高木 成幸*; 飯島 祐樹*; 佐藤 豊人*; 齋藤 寛之; 池田 一貴*; 大友 季哉*; 三輪 和利*; 池庄司 民夫*; 青木 勝敏*; 折茂 慎一*
Angewandte Chemie; International Edition, 54(19), p.5650 - 5653, 2015/05
被引用回数：32 パーセンタイル：68.19(Chemistry, Multidisciplinary)Despite many exploratory studies over the past several decades, the presently known transition metals that form homoleptic transition-metal hydride complexes are limited to the Groups 7-12. Here we present evidence for the formation of MgCrH
, containing the first Group 6 hydride complex [CrH![$$_{7}]$$](/search/images/ERPXWN13LUSA.gif)
.
Ribas-Arino, J.*; 志賀 基之; Marx, D.*
Angewandte Chemie; International Edition, 48(23), p.4190 - 4193, 2009/04
被引用回数：201 パーセンタイル：95.93(Chemistry, Multidisciplinary)化学結合の解離を機械的に制御することは「メカノケミストリー」と呼ばれ、新しい分野として成長しつつあるが、その背景となる理論はまだ確立されていない。ここでは、外力により変形された断熱ポテンシャル面上での分子運動について福井の固有反応座標のコンセプトを取り入れるという、新しい方法を提案する。また、これをもとに最近超音波実験で得られている禁制のペリ環状反応の仕組みについて説明する。
田中 裕久*; 谷口 昌司*; 上西 真里*; 梶田 伸彦*; 丹 功*; 西畑 保雄; 水木 純一郎; 成田 慶一*; 木村 希夫*; 金子 公良*
Angewandte Chemie; International Edition, 45(36), p.5998 - 6002, 2006/09
被引用回数：183 パーセンタイル：94.9(Chemistry, Multidisciplinary)貴金属のペロブスカイト酸化物粒子への可逆な固溶析出現象を利用して、貴金属の使用量を削減しながら高性能な自動車触媒を創ることができる。パラジウムに引き続き、白金とロジウムに関しても自己再生機能を持たせることに成功した。
